Der Sparkassen-Umwelt-Preis wurde am 22. Juli 2024 im feierlichen Rahmen der Jahrestagung des KIT-Zentrums Klima und Umwelt verliehen. Nach den Grußworten durch Prof. Thomas Hirth, Vizepräsident des KIT, Bettina Lisbach, Bürgermeisterin von Karlsruhe, und Michael Huber, Vorsitzender des Vorstands der Sparkasse Karlsruhe, erfolgten die Kurzvorträge der Preisträgerinnen und Preisträger und die Verleihung des Sparkassen-Umwelt-Preises 2023 (Moderation Prof. Olivier Eiff).

Zur Einladung der Verleihung der Sparkassen-Umwelt-Preises 2023.

Die Preisträgerinnen und Preisträger 2023 sind: 

Andrea Cecilia Santos Rodríguez: „Vor dem Fest (Before the Feast)”

Ohne dass man sich dessen bewusst ist, prägt das Essen die Routine, Kulturen und Traditionen. Mehr als ein physiologisches Bedürfnis, es ist etwas das zu Gesprächen und einem Gemeinschaftsgefühl führt. Um die Komplexität
dieses Konzepts zu definieren, umfasst der Begriff „Foodways” (Ernährungsgewohnheiten) die Bräuche der Lebensmittelproduktion, - onservierung, -zubereitung, -präsentation, -vermarktung und -folklore. Die derzeitigen Lebensmittelpraktiken sind in erster Linie auf große, schnelle und gewinnbringende Operationen ausgerichtet und lassen die menschlichen Aspekte außer Acht. Dennoch gibt es immer noch Orte, an denen Typologien wie Märkte und Küchen im Alltagsleben Wirtschaft und Kultur prägen. Dies ist der Fall von El Salvador, das liebevoll als „der Däumling Amerikas” bezeichnet wird, und fast so groß wie Hessen hier in Deutschland ist. Dieses Land, ebenso wie andere Länder mit niedrigem Einkommen, ist von globalisierten Praktiken betroffen. Aufgrund der Agrarexportpolitik in El Salvador müssen 80% der im Land konsumierten Lebensmittel aus dem Ausland importiert werden, was das Land sehr anfällig für Schwankungen auf den internationalen Märkten macht. Derzeit versucht der Staat, neue Maßnahmen zur Selbstversorgung umzusetzen. Das hat mich dazu motiviert, El Salvador als Fallstudie zu wählen, um die dortigen Ernährungsgewohnheiten zu verstehen und einen Weg zu finden, die Nahrungsmittelabhängigkeit zu verringern, ohne in die entmenschlichenden Praktiken der Industrialisierung zu verfallen.

AUFGABE
Wie kann Architektur bei der Neugestaltung der Ernährungsgewohnheiten helfen, um die Lebensqualität bestehender städtischer Gemeinschaften zu verbessern? Mit dieser Frage möchte ich die Rolle der Architektur bei der Überwindung zweier Ideen betrachten: die Stadt-Land-Dichotomie und die Infrastruktur als etwas rein Funktionales. Wenn man der Architektur erlaubt, die Lebensmittelinfrastruktur zu gestalten, kann man ihre Monofunktionalität durchbrechen und den städtischen Raum mit vielfältigen Nutzungsformen beleben.
ZIELE
Das Ziel dieser Arbeit ist es, die Lebensmittelproduktion zurück in die Stadt zu bringen. Dafür basiert der Entwurf auf drei Konzepten: Flexibilität, Modularität und Dichte. Flexibilität bedeutet hier, dass die Architektur zu einer Plattform wird, auf der jeder selbst entscheiden kann, wie er den Raum nutzt. Modularität wird verstanden als der Weg zu einer schrittweisen und nachhaltigen Erweiterung, bei der der Mensch die Möglichkeit hat, seine eigene Identität in das Gebäude einzubringen. Und schließlich die Dichte: Wenn man die Lebensmittelproduktion in das städtische Gefüge integriert, muss man die Fläche optimal nutzen. Es ist wichtig, wie viele Interaktionen auf diesem Hektar stattfinden können, bei denen sowohl Produktion als auch Wohnen, Verhandeln, Lernen usw. eine Rolle spielen können. Darüber hinaus geht der Entwurf bis auf die pragmatische Ebene. Das Ziel ist es, das Klima der Stadt zu nutzen, um Einfachheit zu erreichen und Elemente der einheimischen Architektur zu übernehmen. Baukonstruktionstechniken werden untersucht, um den ökologischen Fußabdruck zu verringern, ohne das Budget dieser Gemeinschaften zu belasten und die Sicherheit und Langlebigkeit der Struktur in einem Erdbebengebiet zu beeinträchtigen.
ERGEBNISSE
Durch die Untersuchung der Foodways und die Analyse von architektonischen Projekten in Lateinamerika ergibt sich der schrittweise Aufbau einer Aquaponik Kooperative in der Stadt Santa Tecla, El Salvador. Der Bottom-up-Ansatz hat die Herausforderung, nachhaltige Wege zu finden, um traditionelle und positive Elemente der Ernährungsgewohnheiten in El Salvador aufzugreifen und neue Mikroökonomien zu schaffen, die diese Gemeinschaften befähigen können.

Der Entwurf besteht aus drei Bausteinen: LEBEN, KONSUMIEREN und LERNEN. In der ersten Phase ziehen die Genossenschaftsmitglieder auf das Gelände. Die Häuser (LEBEN) sind in Clustern organisiert, und die Aquaponik dient der Selbstversorgung. Um das Gemeinschaftsgefühl zu fördern, wird eine gemeinsame Einheit (KONSUMIEREN) eingeführt, die die Produktion von der Selbstversorgung auf eine kommerzielle Ebene bringt. In der nächsten Phase geht es um die pädagogische Rolle innerhalb der Stadt. Hier wird die letzte Einheit eingeführt: LERNEN. Diese ist für größere Aquaponik-Module, Seminare und Workshops zuständig.
AUSBLICK
Da die Unzugänglichkeit von Lebensmitteln ein Problem ist, das viele Länder betrifft, war es mir wichtig, dass das Projekt an verschiedenen Orten umgesetzt werden kann. Darüber hinaus bietet die Arbeit eine integrale Betrachtung, bei der sowohl soziale, wirtschaftliche, technische als auch ökologische Aspekte berücksichtigt werden, um sie in die Realität umsetzen zu können.

Simon Ternes: „Drying Dynamics of Solution-Processed Perovskite Thin-Film Photovoltaics: In Situ Characterization, Modeling, and Process Control“

Der durch menschengemachte Treibhausgasemissionen verursachte Klimawandel stellte eine große, wenn nicht die größte Herausforderung des 21. Jahrhunderts dar. Für die Reduktion klimaschädlicher Emissionen ist ein massiver, globaler Ausbau der erneuerbaren Energien notwendig. Hierzu müssen deren Stromgestehungskosten so weit wie möglich reduziert werden. Die Investitionskosten der Photovoltaik (PV), einer der Hauptsäulen erneuerbarer Energieproduktion, sind bereits nah am unteren Limit angekommen. Eine weitere Kostenreduktion von Solarstrom ist also nur möglich, wenn der Wirkungsgrad der PV-Module steigt. Dies kann mit neuartigen Halbleitermaterialien erreicht werden, welche in der sogenannten „Tandem-Architektur“ mit konventioneller PV kombiniert werden können. Hierfür vielversprechende Halbleitermaterialen sind sogenannte hybride Perowskit Kristalle. Die neulich erforschten Perowskit-Solarzellen besitzen nicht nur hohe Wirkungsgrade, sondern können auch kosteneffizient mittels lösungsbasierter Druckverfahren wie dem Tintenstrahldruck oder dem Schlitzgussverfahren hergestellt werden. Im Vergleich zu konkurrierenden Dünnschichttechnologien
nimmt der erreichte Wirkungsgrad von Perowskit-Modulen jedoch noch sehr stark mit zunehmender Modulfläche ab. Die vorliegende Arbeit nimmt sich dieses Skalierungsproblems an, indem sie grundlegende Fragen nach dem Einfluss der Trocknung auf die Strukturbildung von Perowskitlösungsfilmen beantwortet und neue In-Situ-Charakterisierungsmethoden entwickelt. Zunächst werden Perowskitlösungsfilme in einem laminaren Strömungskanal unter exakt
kontrollierten Trocknungsbedingungen reflektometrisch vermessen und die gemessene Schichtdickenabnahme während der Trocknung modelliert. Die so ermittelten Trocknungsmodelle werden anschließend auf die industrielle Perowskitfertigung angewendet, indem Perowskitlösungsfilme unter einer Hochdruck-Gasdüse hergefahren werden. Aus diesen Experimenten
ergibt sich ein Kriterium, das die mikroskopische Morphologie der gefertigten Perowskitfilme vorhersagt: Für qualitativ hochwertige Perowskitschichten muss die Trocknung zeitlich so abgestimmt werden, dass die Perowskit-Kristallisation genau unter der Trocknungsdüse stattfindet, wo die höchste Trocknungsrate erreicht wird. So lassen sich Prozessfenster der Band- und Gasgeschwindigkeit
berechnen, die den Wirkungsgrad der Solarzellen in bemerkenswerter Weise vorhersagen. Während diese Methodik sehr erfolgreich bei der Vorhersage der Kristallmorphologie auf der Mikroskala ist, können beim Druck von Perowskitfilmen jedoch auch verschiedene makroskopische Inhomogenitäten
auftreten – z.B. durch Gradienten in der Oberflächenspannung oder Unreinheiten auf dem Substrat. Um auch diesem Problem zu begegnen, wird die sogenannte Multikanalbildgebung erstmals vorgestellt: Die sich formende Perowskitschicht wird großflächig mit monochromatischem Licht
bestrahlt. Eine Kamera nimmt dann in kurzen Zeitabständen Bilder durch schnell wechselnde Spektralfilter auf. Auf diese Weise kann nicht nur das reflektierte Licht, sondern auch die Photolumineszenz des Halbleiters sowie deren zentrale Emissionswellenlänge ortsaufgelöst und mit hoher Bildrate auf großen Flächen gemessen werden. Es wird gezeigt, dass die Multikanalbildgebung die Qualität der Halbleiterschichten durch charakteristische Photolumineszenz-Transienten identifizieren und sehr effektiv makroskopische Schichtdefekte klassifizieren und lokalisieren kann.
Für die Skalierung der Perowskitabsorber haben die vorgestellten Resultate eine große Bedeutung. Sie zeigen neue Wege auf, die Perowskitabscheidung sowohl auf der mikroskopischen Skala mittels kontrollierter Trocknung als auch der makroskopischen Skala mittels großflächiger In-situ Charakterisierung in industriellen Beschichtungs- und Trocknungsmaschinen zu überwachen. Während die Trocknungsmodelle die Morphologiebildung der Perowskitfilme in Abhängigkeit der Band- und Gasgeschwindigkeit vorhersagen, erfasst die Multikanalbildgebung den kompletten Abscheidungsprozess ortsaufgelöst auf großen Flächen. Diese frühzeitige Antizipierung des Beschichtungserfolgs über mehrere Skalen verkürzt die Feedback- und Optimierungskreisläufe. Es ist sogar vorstellbar, dass die Perowskitbeschichtung in Zukunft durch kontinuierliche Justierung der Gas- und Bandgeschwindigkeiten in Abhängigkeit von Echtzeit-Messdaten aktiv kontrolliert wird. Durch diese einzigartige Kombination aus Trocknungsmodellen und In-situ Charakterisierung werden sowohl
die Robustheit und als auch Planungssicherheit industrieller Perowskitbeschichtungsprozesse verbessert und somit die Herstellung Perowskit-PV auf industrieüblichen Modulflächen erleichtert.

Roman Lyubimenko: „Sunlight-driven Generation of Singlet Oxygen via Membrane-coated Organic Photosensitizers“

Severe contamination of water bodies with hazardous and persistent substances found in trace concentrations – micropollutants – is a serious environmental problem. A prime example of such micropollutants is steroid hormones, which are potent endocrine-disrupting chemicals and are also associated with various types of cancer. Conventional treatment has proven limited in reducing micropollutants (including steroid hormones) that, without proper treatment, enter the water bodies used to prepare drinking water. The use of numerous processes for advanced water treatment is limited because of several common drawbacks: i) the use or formation of toxic chemicals; ii) the accumulation of highly concentrated solid or liquid waste; iii) high energy demand, and iv) intensive chemical consumption. Sustainable and effective methods for degradation of micropollutants are lacking. The goal of this thesis was to overcome the aforementioned limitations by developing photocatalytic membranes (PCM) for photocatalytic oxidation of water-borne steroid hormones. This hybrid process combines the destruction of contaminants with membrane filtration that can reduce both environmental and economic risks. The critical role of a membrane is to bring pollutant molecules into close contact with immobilized organic photocatalyst. This ensures high production of reactive oxygen species (ROS) driving the process of decomposition. The PCMs have been prepared from poly(vinylidene fluoride) (PVDF) membranes by impregnation with porphyrin molecules. In Chapter 4, the studies of i) photophysical; ii) morphological; iii) filtration; and iv) photocatalytic properties of the employed PCMs are presented. The photophysical properties of porphyrins immobilized on membranes – i) strong light absorption, ii) the long lifetime of the excited triplet state, and iii) efficient radiationless transition
(intersystem crossing) – were not significantly altered. Furthermore, the quantum yield measurements indicated efficient generation of singlet oxygen (selective type of ROS). At the same time, the porosity of the modified membrane and the water permeability remained unchanged after porphyrin adsorption. Experimental studies of contaminant degradation (methylene blue dye and steroid hormone micropollutants) were investigated in a photocatalytic flow-through membrane reactor. Chapters 4 and 5 reveal that both organic dyes and steroid hormones undergo efficient degradation when using
PVDF microfiltration membranes (mean pore size 0.2 μm) impregnated with Pd-porphyrin. Up to 82% methylene blue (at a residence time of 8.6 s and a concentration of 1 mg L–1) and up to 98% 17ß-estradiol (at a residence time
of 4.3 s and a concentration of 100 ng L–1) were degraded in one pass. The rate of the photocatalytic process by PCMs is subject to kinetic control (at low irradiance) or mass transfer control (at high irradiance). The light intensity and the permeate flux are rate-determining for the degradation process and are linked to each other. Chapter 6 states out that PCMs based on porphyrins with (palladium) and without noble metal ions (zinc, free base) in the active center of porphyrins can achieve comparable degradation of 17ß-estradiol at light intensities equivalent to sunlight (80.5 mW cm–2 in the wavelength region of 350–1150 nm). At low light intensities, these three types of porphyrin-coated membranes show different photocatalytic activity, which is due to the differences in efficiency of singlet oxygen production. Limited photostability under prolonged illumination – inherent to all organic photosensitizers – is linked to the transformation of porphyrins to their close derivatives. The kinetics of this process depends on the light intensity and the presence of antioxidants (quencher molecules). The accelerated aging tests show that Zn-porphyrin can
withstand 3–4 times longer exposure (an equivalent of 222 days of sunlight) than free-base or Pd-porphyrin, before half of their molecules loaded on the PVDF membrane degrade. Further irradiation eventually leads to complete
photobleaching of porphyrins. Another potent limiting factor – a lack of contact area and contact time – has been addressed in Chapter 7 by: i) using ultrafiltration PVDF membrane with a greater surface area; and ii) studying the thickness of the porphyrin-coated membrane or water flux. As a result, the 17ß-estradiol concentration decreased below the European Commission guideline value for drinking water (1 ng L–1). Porphyrin-functionalized ultrafiltration membranes also enabled the degradation of low-reacting contaminants, such as that of testosterone (up to 54% at a residence time of 4.3 s and the feed concentration of 100 ng L–1). Before porphyrin-coated PVDF membranes meet their practical application, several open challenges must be
resolved (Chapter 8). The most critical roadblocks are: i) the versatility of organic photocatalyst by demonstrating the degradation of persistent steroid hormones (testosterone, progesterone) and novel contaminant classes; ii) the
photostability of organic photocatalyst; and iii) the role of water matrix in the degradation efficiency. Despite the above limitations, PCM based on porphyrin photosensitizers is a promising system for micropollutant removal.

Lisa-Lou Gracia: „Novel Transition Metal Complexes for the Photocatalytic CO2 Reduction“

Artificial photosynthesis is a chemical process which aims at mimicking natural photosynthesis by converting CO2 into valuable feedstock, only using solar energy. It offers an opportunity to answer the ecological and economic problems associated with the disturbed carbon cycle, responsible for climate change. The first artificial photosynthetic systems were introduced in the early 80s by Lehn and co-workers and since then, have drawn considerable attention. To mimic the different steps of natural photosynthesis, the described homogeneous systems combine a light harvesting molecule (photosensitizer, PS), a metallic catalyst able to react and reduce CO2, and proton and electron sources to enable the transformation of CO2 into C1 building blocks (carbon monoxide, formate, methanol, methane). Only recently, earth-abundant materials (Fe, Ni, Cu…) were implemented into the structures to replace the rare and expensive metals (Re, Ir, Ru…), rendering the systems more sustainable and more economical viable. However, their different reactivity requires a thorough understanding of the mechanisms involved, as well as a specific design and adjusted reaction conditions.

In this Thesis, new earth-abundant transition metal-based complexes were designed for the photocatalytic reduction of CO2 into valuable C1 building blocks easily convertible into biofuels. In the first project, an earth-abundant system with the known Ni(cyclam)Cl2 catalyst in combination with new CuI-based photosensitizers was designed. The system was optimized and produced CO selectively with a Turnover Number (TON) of 8 when a bimetallic CuI complex was used as PS and achieved a quantum efficiency of 2.1%. Those results are amongst the highest reported with Ni(cyclam)Cl2 as catalyst, which was associated with earth-abundant PS for the first time, proving the achievability of replacing noble metals.

In a second project, more than 30 new earth-abundant based catalysts for the photocatalytic reduction of CO2 were designed with simple ligand structures, from which one particular iron complex stood out. Iron is the most abundant transition metal in the Earth’s crust and its cost-effectiveness makes it the most desired metal to build catalysts with. The new iron-based complex formed in this thesis produced CO with the astonishing TON of 576 and a quantum efficiency of 7.1% in combination with a CuI photosensitizer after only 4 hours of irradiation in the visible range. This catalyst is amongst the most efficient iron-based catalysts reported in the literature today. Its activity as catalyst was investigated and many diverse investigations were completed for example using theoretical calculations, determining a catalytic mechanism, or the magnetic properties.

Lastly, in order to further develop our system towards sustainability, an international research stay was conducted in the University of Bologna (Italy) to immobilize the newly formed homogeneous complexes into bio-based hydrogels, allowing the replacement of organic solvents by water and the easier separation and recovery of the complexes.

This thesis combined the use of solar energy and earth-abundant materials to transform the greenhouse gas CO2 into valuable chemicals, striving for the closure of the carbon cycle.

DIe Überreichung der GRACE-Zertifikate an die Absolventinnen und Absolventen der Graduiertenschule erfolgte durch Prof. Hinz, dem Sprecher von GRACE.